Il obtint son doctorat à l'université d'Erlangen en 1906. Ses premiers travaux concernèrent les décharges électriques dans les gaz. Il travailla de 1906 à 1912 avec Ernest Rutherford à Manchester. C'est là qu'il mit au point, en 1908, la première version de son détecteur de particules alpha. Geiger et Rutherford démontrèrent que ces particules portent deux charges élémentaires. L'année suivante, Geiger et Ernest Marsden constatèrent que certaines étaient déviées selon de grands angles lorsqu'elles touchaient une fine feuille d'or ou d'argent. Ces expériences sur la diffusion furent à la base de la théorie de l'atome développée par Rutherford. Geiger démontra avec ce dernier, en 1910, que des particules alpha étaient émises dans la désintégration radioactive de l'uranium. Avec J.M.Nuttall, il démontra que deux isotopes de l'uranium donnent lieu à ce phénomène. La loi de Geiger-Nuttall (1911) donne le taux de désintégration en fonction du temps. En 1912, Geiger prit la direction du Physikalisch-Technische Reichsanstalt de Berlin, où il confirma l'effet Compton avec un compteur qu'il avait perfectionné. Dans les années 1920, il développa avec Walther Müller, à l'université de Kiel, ce qui est devenu le compteur Geiger-Müller, qui enregistre également d'autres types de rayonnement ionisant, comme la particule bêta et les rayons gamma.

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